柔性锌-空气电池（FZAB）具有低成本和固有安全性，在可穿戴电子设备中具有应用潜力。然而，平衡FZAB中自支撑电极的高能量密度和灵活性仍然是一个挑战。在此，我们开发了一种新的超组装策略，用于制备N，S共掺杂的多孔碳框架(NS@CFs)作为FZAB中的阴极。得益于丰富的杂原子缺陷位点，NS@CF对氧还原反应（ORR）表现出优异的电催化性能，包括高电化学活性和长期稳定性。当用作液体流动ZAB中的阴极时，NS@CF表现出221的功率密度 毫瓦 cm−2，并比基于Pt/C的ZAB提高了60%。这种新型ZAB显示出792的高比容量 妈妈 小时 gZn−1，具有优异的长期耐久性和循环稳定性，优于用商用Pt/C阴极组装的ZAB。此外，柔性NS@CF具有定向通道的FZAB可以用作独立的空气阴极，在那里它提供小的充电/放电电压间隙，功率密度为49 毫瓦 cm−2和出色的循环稳定性。这项工作为设计和制造用于柔性和可穿戴电化学设备的高效集成电极提供了一种新的策略。



介绍

可穿戴和便携式电子设备的快速发展迫切需要开发灵活安全的电池1、2、3。在不同类别的电池中，锌-空气电池（ZABs）由于其高理论能量密度和安全、环保和低成本的固有优势而被广泛研究4，5。基于ORR的缓慢动力学，空气电极催化剂是ZAB高性能的关键。最近，已经报道了包括贵金属、非贵金属氧化物和杂原子掺杂的碳纳米材料在内的催化剂6，7，8。通常将这些粉末状催化剂制成浆料，然后通过喷涂、涂覆或滴涂方法将其应用于柔性导电基材，如碳布和金属箔2，5。然而，由于这些粉末催化剂的结构过于致密，它们往往容易导致空气/电解质渗透性差和空气扩散效率低，因此无法实现所需的电化学性能9，10。目前，研究注意力集中在不使用添加剂（如粘合剂或导电剂）的直接合成集成电极上，例如，使用通过静电纺丝技术获得的碳基膜和通过电沉积或原位生长处理的碳布11，12。



ORR在可再充电ZAB的放电和充电中的作用已经得到了很好的研究，但ORR缓慢的反应动力学导致大的过电势、低能量效率和低功率密度，这仍然是一个巨大的挑战13。如今，铂（Pt）氧化物和钌（Ru）通常被认为是标准催化剂。然而，这些贵金属基催化剂的高成本、稀缺性和较差的稳定性阻碍了其在可充电ZABs14中的实际应用。先前的研究表明，杂原子掺杂的碳纳米材料可以有效地用作ORR催化剂，其中一些甚至优于贵金属催化剂14，15。广泛的研究表明，N和S具有与C相似的电子结构和原子半径，并且它们也具有不同的电负性和电子亲和力；当催化剂进入碳纳米材料时，这导致sp2碳平面中的电荷再分配和自旋态变化，从而促进氧及其中间体在催化剂上的吸附，并促进氧反应中的电子传输16。



纤维素纳米纤维（CNFs）作为可再生和环保的纳米材料受到了广泛关注，它们具有纤维素的基本特性和纳米材料的典型特性，如轻质量、高表面活性、强吸附能力和高反应性17。由具有分级多孔结构的超轻互连和单片框架组成的CNF碳框架（CF）是一种优异的电催化剂，因为它具有蓬松和多孔的结构，有助于空气电解质催化剂的催化反应，并提供更多的活性位点18。然而，CNFs的高温退火通常会产生更多的无定形碳，并导致CF的结构脆弱，难以满足FZABs19的机械柔性要求。到目前为止，实现了具有高灵活性和高电子性的碳框架